참고문헌
[1] 전자의 준고전 동역학으로 이해하는 스핀/오비탈 홀 효과, 박민규, 임성현 DOI: 10.3938/PhiT.29.033
[2] Orbitronics Current Status and Perspectives 워크숍, 김경환
[3] Orbitronics Current Status and Perspectives 워크숍, 이현우
[4] Orbital-Angular-Momentum Based Origin of Rashba-Type Surface Band Splitting,
[5] 스핀융합연구단 정기 세미나, 김경환
0. Introduction
전자의 이름표에는, 질량, 전하, 스핀이 있다. 하지만 이 전자를 양자역학적 관점에서 한번 더 보면, 전자는 공간적인 퍼짐을 가지는 파동함수 이기 때문에, orbital에 대한 효과 역시 고려해야 함을 생각해 볼 수 있다. 또한 전자가 가지는 특성들 중 수많은 경우는, 자유전자가 아닌 응집물질 시스템내에 전자가 존재할 때 특정하게 발생하는 현상으로 이해할 수 있다. 예를 들어, valley degree of freedom은 벌집격자(honeycomb lattice) 구조를 갖는 고체에서 직접 밴드갭(direct bandgap) 근방의 전자들이 부분격자(sublattice)를 느끼면서 생기는 자유도로, 블로흐 전자 (Bloch electron)의 degree of freedom이 된다. 이 글에서 소개할 orbital degree of freedom 역시 마찬가지로 독립된 원자에서는 하나의 양자상태에 불과하지만 고체 내 블로흐 전자 입장에서는 스핀과 비슷하게 내부 자유도(internal degree of freedom)처럼 행동한다.
이처럼 개별 입자에게는 없는 자유도가 응집물질에서는 생겨날 수 있는데 이를 창발적 자유도(emergent degree of freedom)라고 하고, 이는 유명한 1972년 P. W. Anderson이 Science지에 발표한 기사 “More Is Different”와 일맥상통한다.
또한 이런 degree of freedom은 독립적으로 존재하는 것이 아니라 보통 다른 degree of freedom과 cross coupling되어있다. 고체에 전자 전류를 흘렸을 때 전류에 수직 방향으로 스핀 전류가 생겨나는 스핀 홀 효과(spin Hall effect)가 대표적인 예시이다. 따라서 이러한 anomalous velocity에 대한 연구는 응집물질물리학 연구의 주요 화두 중 하나인 전하, 스핀, 오비탈, 밸리 등 여러 자유도의 상호 결합(cross coupling)을 이해하는데 매우 중요한 역할을 한다.
오비탈 전류의 개념은 2005년 미국 스탠포드 대학교의 B. Andrei Bernevig, Taylor L. Hughes, Shou-Cheng Zhang이 발표한 논문에 처음 등장하는데, 이 논문에서는 p -도핑 실리콘에서 오비탈 홀 효과(orbital Hall effect)를 이론적으로 예측한다
그 후 2008년 일본 나고야 대학교의 H. Kontani, T. Tanaka 및 동료들은 전이금속에서 나타나는 스핀 홀 효과 이면에 매우 거대한 오비탈 홀 효과가 있다는 것을 이론적으로 발견했다.
1. Rashba effect
Orbital Hall effect에 들어가기 위한 발판으로, 조금 더 친숙한 spin Hall effect를 가져오고자 한다. spin Hall effect의 scattering mechanism중, intrinsic 한 케이스는 defect에 의한 것이 아니라 물질이 가지는 밴드구조에서 부터 기인한다. 가장 대표적인게 Rashba Model일 것이다. Rashba model은 계면에서 대칭성이 깨져 강력한 전기장이 발생했을 때, 이 전기장을 통과하는 전자가 상대론적 효과로 인해 effective magnetic field를 느끼면서 스핀이 한방향성을 가진다.
k-space에서 선호되는 스핀방향을 한 밴드에 대해서 쭉 그려보면 동그라미 모양이 나오는데 이때 x방향으로 전기장을 가해주면, 밴드가 shift되며, 비평형상태에서 스핀상태가 달라진다.
이때 비평형 스핀상태에서 원래의 eigenstate 방향 ($\vec{k} \times \vec{z}$ 방향) 과 다른 방향을 가진다. 이렇게 스핀 방향이 eigenstate 방향이랑 misalign되었을 때, 원래 방향으로 향하기 위해 torque가 발생하고 이 torque로 인해precession이 발생하게 된다. 이 precession에 의한 spin pumping 비슷한 효과가 발생하여 spin generation이 발생하는 것이 Intrinsic spin Hall effect이다.
하지만 Rashba model은 분명한 한계가 있다. 바로 전자의 운동과 spin alignment 사이의 coupling이 존재하기 위해서는 계면에서 대칭성이 깨져야 한다는 것이다(spatial inversion symmetry breaking). 이 때문에 벌크 결정구조에 전기 분극이 없는 경우(단순 입방 구조, 면심 입방 구조, 체심 입방 구조 등 대부분 결정 구조 등) Rashba model 은 고체의 표면과 계면에만 존재한다. 그러나 Pt, W, Ta 등 많은 전이금속에서는 결정구조가 공간반전대칭성을 갖고 있음에도 불구하고 표면이나 계면이 아닌 벌크에서도 아주 강한 spin Hall effect가 나타난다는 것이 알려져 있다. 또한, 이러한 물질에서는 자성이 없기 때문에 시간 반전 대칭(time-reversal symmetry)을 만족한다. 따라서 자성이 없는 대부분의 전이금속 물질에서는 spin과 전자의 운동량 사이에 직접적인 상호작용이 존재할 수 없다.
외부에서 전기장이 가해지면 전자의 운동량이 바뀔 것이지만, 전자 운동과 스핀 사이의 결합이 없는 물질에서 어떻게 전자는 스핀의 방향에 따라 운동 방향이 달라지는 것일까? 이는, 스핀 자유도만 가지고는 spin Hall effect가 나타나는 이론을 만들 수 없다는 것을 깨닫게 되었고, 곧 고체 시스템의 또 다른 자유도인 오비탈이 중요한 역할을 한다는 것을 인식하기 시작했다.
아래의 그림을 보자. Spin과 crystal momentum이 서로 direct coupling 된 경우가 바로 Rashba model이다. 하지만 위에서 말했듯이 spatial inversion symmetry가 성립하는 경우 direct coupling을 하는 방법은 없다. 이 경우에는 반드시 orbital을 거쳐야 한다. 이는 spin-orbit coupling parameter를 줄일 경우 spin Hall effect도 줄어듦을 통해서도 알 수 있다.
다시 말해, SOC가 근본이 아니라, Orbital이 더욱 근본적인 소스이며, 이때 발생하는 부수적인 효과가 SOC라는 것이다.
2. Orbital texture (Similar to Rashba texture)
회전 대칭성이 있는 상황에서 궤도 각운동량은 보존되는 quantum number로, 전자 고유상태 파동함수가 잘 정의된 궤도 각운동량을 가지는 것이 당연하다. 아래 그림 (c), (d)와 같이 잘 정의 된 $p_x$ orbital, $p_y$ orbital이 대표적인 예다.
하지만 원자들이 다른 여러 원자들에 둘러 쌓여 있는 고체에서는, 고체 속 전자가 느끼는 포텐셜 에너지가 회전 대칭성을 깨진 모양을 가지게 되는데, 이 대칭성이 깨진 포텐셜을 느끼는 전자의 eigenstate는 서로 다른 OAM을 가진 state들이 superposition 된 state가 eigenstate가 된다. 쉽게 얘기하자면 전자가 특정 원자 주변을 돌고 있기보다는 이웃한 원자들을 옮겨 다니는(hopping) 상태, 또는 s-p hybrdization 된 상태가 고유상태가 될 것임을 예측할 수 있는 것이다.
$p_{x}$ orbital을 예로 들어 이 orbital이 x방향으로 hopping하면서 진행하는 경우를 sigma hopping이라 하며, 또한 $p_{x}$ orbital이 y방향으로 hopping하면 이를 pi hopping이라 하는데, 서로 다른 hopping에서 관계되는 에너지가 달라 effective mass값이 달라진다.
effective mass가 방향에 따라 바뀌므로 band는 아래의 figure와 같이 찌그러진 형태로 이루어진다. 이는 $p_{y}$ orbital도 마찬가지이다. 이 두 orbital의 trajectory를 가져오면 4개의 crossing point가 형성되는데, 위에서도 말했듯이 포텐셜 속 전자의 eigenstate는 서로 다른 OAM을 가진 state들이 superposition 된 state가 eigenstate가 되므로, 다시 말해 서로 다른 두 orbital이 interaction을 하므로 gap이 열리게 된다.
(P.S. 이런 파동함수에 대해 각 원자 주변 궤도 각운동량 기대 값을 계산하면 0이 된다. 이 현상이 궤도 각운동량 억제이다.)
위의 그림처럼 orbital texture는 안쪽은 마치 tangential p-band 처럼 행동하고 바깥쪽은 마치 radia p-band처럼 만들어질 것이다. 이렇게 형성된 texture를 orbital texture라고 하며, 이를 아래에서 Rashba spin texture와 비교해보고자 한다.
3. Orbital Dynamics
우선 잠깐(은 아니지만) orbital dynamics를 우선 보고자 한다. orbital은
orbital angular position (OAP) operators, such as $\{L_\alpha, L_\beta\}$.
The Hall effects require $\vec{L} and $\vec{S}$ to be coupled to the crystal momentum $\vec{k}$. TRS와 SIS가 동시에 존재할 때, $\vec{S}$-$\vec{k}$ coupling은 금지되지만, $\vec{L}$-$\vec{k}$ coupling은 존재한다.
예를들어, 다음의 커플링은 위 두개의 symmetry의 양립과 상관없이 존재할 수 있다.
하지만 위 커플링의 spin counter part는 불가능한데, 이는 아래의 spin operator algebra 때문에 $\vec{S}$-$\vec{k}$ coupling이 정작 $\vec{S}$와는 무관해지기 때문이다.
이 차이때문에, orbital Hall effect는 오로지 orbital degree of freedom 자체로 생성되며, ㅏ반면에 spin Hall effect는 다른 degree of freedom을 매개하여 발생해야 한다. 전이금속의 경우, $\vec{L}$은 $\vec{L}$-$\vec{k}$ coupling과 spin orbit coupling ($\vec{S}\cdot \vec{L}$)을 통해 effective $\vec{S}$-$\vec{k}$ coupling을 매개한다. 이때 OAP operator $ $\{L_\gamma, L_\chi\}$는 orbital degree of freedom과 spin degree of freedom의 주요한 차이를 특징 짓는다는 것을 알아두자.
Orbital dynamics에 집주앟기 위해, 우리는 SOC가 부재함을 가정하여 spin degree of freedom을 무시하고자 한다. 이 경우, TRS와 SIS를 동시에 만족하는 orbital system의 Hamiltonian은, symmetry-compatible
4. OAP& Orbital torsion
고체에서는 일반적으로 orbital quenching이 됨을 알고 있다. 그럼에도 불구하고 우리는 어떻게 고체 내에서 orbital이라는 물리량을 이용할 수 있는 것일까? 이는 orbital angular position(OAP)이라는 물리량을 도입함으로써 가능하다. OAP에 대해 이해하기 위해, 아래와 같이 signle electron과 lattice 속의 전자의 케이스로 나누어 설명하자.
우선 single electron의 경우, translational symmetry가 성립함은 자명하다. 또한 single electron의 wave function을 구하는 경우, plane wave가 만들어 짐을 알 수 있으며 어느 한 점에 대한 기술보다는, 해당 전자의 운동량을 이용하여 정의 하는 것이 더 바람직하다. 다시 말해 momentum state로 전자를 기술하는게 맞다. 반대로 lattice 속의 전자는 translational symmetry가 깨져있다. 대신에 discrete한 periodic potential속에서 어느 위치에 전자가 위치 해있는지로 기술하게 된다. 다시 말해 lattice 속의 전자는 position state로 나타내는 것이 바람직하다.
이를 그대로 angular momentum으로 갖고오자. single electron은 위에서 기술한것과 마찬가지로 어느 방향으로 회전하든 언제나 symmetry가 성립한다. 이를 angular momentum states로 기술할 수 있다. 반면에 lattice 속에서는? crystal field 방향에 따라 회전 각에 대한 대칭성이 제한된다. 이를 position의 analogy를 이용하여 angular position state로 나타내는 것이 바람직할 것이다.
이는 아래와 같이 쉽게 정리할 수 있을 것이다.
| Single Electron | Electron in Lattice | |
| Translational Symmetry | O → Momentum State | X → Position State |
| Rotational Symmetry | O → Angular Momentum State | X → Angular Position State |
그러면 과연 어떻게 crystal field에 의한 OAM quenching에도 불구하고 OAM을 가진 전자 상태가 구현될 수 있는 것 일까? 이에대한 이해를 spatial inversion symmetry가 깨진 물질의 평형 상태와 반전대칭성이 살아 있는 물질에 외부 전기장이 걸려서 형성된 동적 평형 상태, 이렇게 두 가지 측면에서 살펴보자.
A. Spatial Inversion Symmetry가 깨진 물질에서 궤도 각운동량 생성
우선 첫번째로 반전대칭성이 깨진 물질의 평형 상태에서 궤도 각운동량이 존재할 수 있는가를 대칭성 측면에서 살펴 보자. 시간 반전 대칭성(time reversal symmetry)이 존재하는 경우 평형상태에서는 OAM의 알짜값은 0이어야 한다. 하지만 각 결정 운동량 별로 궤도각운동량을 가질 가능성은 시간 대칭성을 위반하지 않는다 . 예를 들어 결정 운동량 $+\vec{k}$인 eigenstate가 OAM $+\vec{L}$을 가지고, 결정 운동량 $-\vec{k}$인 eigenstate가 OAM $-\vec{L}$을 가지는 것은 TRS를 위반하지 않는다. 그리고 이 논리를 Hamiltonian에 적용하면, $\vec{k} \times \vec{L}$ 항이 Hamiltonian에 존재해도 TRS를 위반하지 않는다. 그런데 만약 SIS까지 추가로 고려한다면, spatial inversion transformation에 대해 $+\vec{k} \rightarrow -\vec{k}$이고 $+\vec{L} \rightarrow +\vec{L}$이므로, TRS, SIS를 동시에 만족하는 Hamiltonian에서는 $\vec{k} \times \vec{L}$을 만족하지 않을 것이다. 따라서 $\vec{k}$와 $\vec{L}$이 곱해진 항이 Hamilonian에 존재하기 위해서는 SIS가 깨져있어야 한다.
서로 다른 물질이 만나는 interface처럼 SIS가 깨진 경우, interface에는 유효 전기장 $E_{in}$이 존재하고, 따라서 전자들은계면처럼 공간 반전 대칭성이 깨진 경우 계면에는 평형 상태에서 유효 전기장 Ein가 존재하고 따 라서 계면 근처 전자들은 (k의 1승)·(L의 1승)·(Ein의 1승) 형태의 항을 해밀토니안에 가질 수 있다. 이런 항이 존재하 면 L의 크기가 0인지 아닌지, 그리고 L의 방향이 어딘지에 따라 고유에너지와 고유상태 파동함수를 다르게 만들기 때문 에 각 k에 대한 고유상태가 유한한 궤도 각운동량을 가지는 것이 가능해진다 . 김창영 교수 그룹은 [1] 이런 대칭성 분석에 서 더 나아가 (k의 1승)·(L의 1승) 곱이 가지는 물리적 의미 를 밝혔다. 김창영 교수 그룹 논문에 의하면 k 벡터와 L 벡 터를 외적해서 얻어지는 k × L은 이 고유상태가 가지는 전기 쌍극(electric dipole)의 방향을 결정한다. 비례 상수를 라고 하면 결정 운동량 k를 가지는 고유상태가 가지는 전기 쌍극 자 모멘트의 크기가 k × L로 주어진다 . 유효 전기장 Ein가 있는 상황에서 전기 쌍극자 모멘트가 유효 전기장으로 인해 정전기 에너지(electrostatic energy)를 가져야 하고 이는
2018년에 필자가 발표한 논문에서는 오비탈 급랭이 있더라도 오비탈 홀 효과가 안정하게 나타날 수 있고, 이로 인해 샘플 가장자리에 오비탈 각운동량이 쌓인다는 것을 보였다.
원자가 규칙적으로 배열되어있는 고체에서는 원자 오비탈의 상태를 블로흐 전자의 내부 자유도로 간주할 수 있고 이에 대한 전류를 정의할 수 있다
공간 반전 대칭과 시간 반전 대칭이 있으면 스핀은 k와 상호작용할 수 없지만 오비탈 자유도는 k와 상호작용을 할 수 있다. 이 때문에 오비탈 자유도는 k 공간에서 특정한 방식으로 정렬되는 경향성이 있는데, 이를 오비탈 텍스쳐(orbital texture)라고 한다.
오비탈 텍스쳐의 가장 중요한 성질은 오비탈의 정렬 그 자체보다는 k에 따라 오 비탈의 특성이 “변화”한다는 데 있다. 이처럼 k 공간에서 오비탈 특성의 연속적으로 변하기 위해서는 서로 다른 오비탈의특성이 서로 상호작용해야 한다. 대부분의 물질에서는 다양한 오비탈이 격자에 배열되어 있다는 사실 때문에 서로 다른 오비탈 특성이 섞이게 되므로 오비탈 텍스쳐는 매우 흔하게 관측된다. 따라서 오비탈 텍스쳐는 대부분 고체 시스템에서 나타나는 일반적인 특성으로 간주할 수 있다.
Tangential p-band가 있고 x방향으로 전류를 흘려줬을 때, k가 x방향으로 shift 되어, non-equilibrium 상태가 되는데, 원래 있던 tangential state방향에서 좀 틀어짐. 이를 orbital torsion이라 하는데,
이는 k_y dependent한 비틀림이며, 비틀림홀효과라고도 한다.
Rashba texture에서는 이때 spin precession때문에 SHE
OHE에서는 또 다른 precession이? Torsion에 의해 발생하는 harmonic oscillation
Spin precession과 비교해보면,
Orbital precession은 Hamiltonian이 crystal field이며, 이때 orthonormal basis의 axis는 각각 H, OAM, OT
orbital angular position(OAP)란? → orbital state가 angular하게 얼마나 돌아갔나?
k에 의존성이 있는 angular position texture
spin은 k에 의존성이 있는 angular momentum texture
둘이 다른거다!
어디서 다를까?
- Symmetry 성격에서 다르다.
- OAP는 spin한테는 정의가 불가능하다. spin은 공간에서 완전히 분리된 degree of freedom. angular position texture는 orbital wave function이 공간상에 퍼져있기 때문에 define됨
- angular momentum texture은 spin이든 orbital이든 모두 가질 수 있음
Orbital Transport
이제 OAM이 orbital torsion이랑 서로 precession하는 관계임을 알았기에,
이게 transport에 어떤 영향을 주는지 보자.
이현우 교수님
이때 한 단계 더 넘어가서 solid로 가보자.
Solid에서 각 atom들이 다른 atom들에게 둘러 쌓인 상황을 보면 각 인접한 atom들이 electron을 공유하는 형태를 보이는데, 이런 경우 OAM이 없는 steady state가 선호된다.
Prof Lee “Solid내에서도 OAM이 존재한다!”
일반적으로 solid 내에서는 OAM이 quenching 된다고 알려져있다. 즉, 인접 원자가 발생시키는 crystal field가 OAM의 기대값이 0이 되게끔 만든다고 알려져있다.
이는 일부는 맞고 일부는 틀린데, 이 틀린 점에서 재밌는 상황이 발생할 수 있다.
Part1. OAM not quenched in solid
어떻게 스핀은 만들어지는가? (Intrinsic SHE)
이 스토리의 핵심은, spin이 crystal momentum과 couplin되어있는 항이 존재한다는 것이다.
Crystal momentum의 값에 따라 spin은 에너지 적으로 선호하는 방향이 존재할 수 있다.
Fermi surface에서 crystal momentum(녹색)방향에 따라 Fermi surface에 tangential방향을 따라 spin이 존재한다.
k에 따라서 spin이 달라진다 할 수 있으며, 이를 spin-momentum coupling이라 한다.
이 상태에서 외부에서 E field가 주어지면, E field에 의해 crystal momentum이 달라지며 이로 인해 결과적으로 spin이 달라진다.
즉, 전기적인 input에 의해 자기적인 output이 발생 할 수 있다.
E-k coupling = charge만 있으면 됨
k-s coupling = inversion symmetry가 깨져있어야 한다. (Noncentrosymmetric 한 경우에만)
하지만 실제 SHE실험에 따르면 Inversion symmetry가 존재함에도 SHE가 발견되는 물질들이 상당하다.
Inversion symmetry가 깨졌을 때, 어떻게 SHE가 발생할까?
본질은
Electrical perturbation → Magnetic Response
이를 위해선 어디선가 spin과 space part가 coupling되어야 함
Let’s go back to the basic
Solid 에서의 fundamental Hamiltonian을 쓰면, (electron-electron energy등은 무시…)
Dirac equation을 따지면 spin-momentum related term도 존재.
원칙적으로는, spin이 space part랑 coupled되는건 symmetry breaking과 상관 없음.
단, crystal momentum과 couple되는게 symmetry breaking과 유관
이 식에서 외부에서 electric field를 걸면
추가 perturbation에 의한 Hamiltonian이 발생한다.
- 포텐셜 에너지가 공간에 따라 바뀌는 term
- 두번째 항은 첫번째 항의 V_xtal이 perturbed되면서 발생하는 항으로,
결과적으로 E의 인가로 인해 Hamiltonian에는 2개의 spin term이 존재한다.
이 두 항중에 최소한 어느 하나가 electric field와 커픙 되어야 SHE가 발생한다.
이때 perturbation에 끼워나온 S term은 계수가 매우 작아 무시할 수 있다.
결과적으로는 첫번째 항에서의 것으로 SHE가 나와야 함 (크기 자체는 potential field가 곱해져있기 때문에 큰편)
첫번째 항에서 Nucleus core에서만 맞는 식을 뽑아내면,
H_SO = ~~~~ S*L
결국 Total Hamiltonian을 구하고 보면, spin은 오로지 orbital angular momentum하고만 coupling 한다.
다시 SHE로 오자.
SHE는 E의 인가로 M의 변화를 보는 것이다.
위의 식에서는 E와 S는 떨어져있다.
E는 r과 coupling 되어 공간적인 gradient를 발생시킨다. (~ crystal momentum과 연결)
S는 앞에서 말한 것 처럼 L과 연결되어 있다.
자 그럼 결국 k(crystal momentum)과 L이 이어져 있어야 한다. (Dose k couple to L?)
자, 숲을 보면, OAM이 죽어있으면 SHE도 없다. → OAM quenching이 있으면 말이 안된다.
또한, spin dynamics는 essentially orbital dynamics와 이어진다.
Tanaka et al(PRB 77 165117), Kontani et al(PRL102, 016601), 에서 4d&5d transition metal(centrosymmetric!!!)에서 SHE가 얼마나 큰지 조사했던 논문에 따르면 intrinsic SHE from OHE!
자 그러면 이제 OAM
Orbital angular momentum이 electric field와 coupling해서 재밌는 response를 보이는걸 보자.
고체 물리 책을 보면, 고체 안에서는 OAM=0이 되는 걸 선호한다.
SOC가 너무 강해 <L> =/= 0 일 수도 있지만, intrinsically OAM = 0을 선호한다.
즉 E를 거는 순간 <L> =/= 0도 natural 해질 수 있다.
이 때 L*S 로 인해 spin의 정렬이 유발 될 수 있다.
Why OHE idea not accepted?
- Orbital quenching (by crystal field)
Orbital dynamics를 보자.
electron이 crystal momentum k를 가지는 상황을 고려하자.
k는 편의상 고정되어있다는 것과 energy state가 딱 2개만 있다는 것을 가정하면
energetically favored state, energetically disfavored state 두개가 있다.
Inital state를 이 중간으로 정의하면, crystal field가 OAM을 만들어낼 수 있다.
이 원리는 spin에서 spin precession이 일어나는 것과 똑같다.
Spin이 favored stae, disfavored state의 중간에 있으면, 시간이 흐름에 따라 precession하는데,
이 precession하는 것과 OAM이 생성되는 것의 원리가 동일하다.
먼저 spin dynamics를 보자.
Initial arbitrary state는 두 eigenstate의 superposition으로 나타낼 수 있다.
시간이 지나면, 각 eigenstate가 각자의 phase vector를 먹게되고, 즉, 둘의 relative phase가 변하게 되고 이 relative phase가 변하는게 precession이다.
orbital dynamics를 보면,
Initial state는 lower energy state와 upper energy state의 superposition으로 나타낼 수 있다.
시간이 조금 지나면 phase vector가 생성되고,
pi가 상당히 작다 가정하고 Taylor series expansion을 하게 되면, …. 이건 좀 어렵네
.
.
.
어떤 system spin하고 crystal momentum만 relevant degree of freedom인 경우를 생각해보자.
Part2.
만약 OAM이 살아있다면? How to detect?
Part3.
OAM vs spin
- How to detect OHE?
일반적으로, 고체 내에서는 crystal field(결정장)에 의해 전자의 orbital angular momentum (OAM)은 0이 된다고 믿어져 왔다.
Spin-orbit coupling이 강한 물질만 예외적으로, SOC가 스핀 정렬을 복사하여 약한 궤도 정렬을 만들어 내고 그 외의 상황에서는 궤도 각운동량을 가지는 상태는 구현되지 않는다는 의견이 지배적이었다.
최근 이런 상식에 반기를 드는 결과들이 보고되었다. Symemtry breaking이 발생한 물질에서는
$$ \alpha\vec{k}\times\vec{L}\cdot\hat{z} $$
모양의 결합이, SOC가 없어도 생긴다고 예견하는 이론 논문이 국내 연구진에 의해 발표되기도 했다. 이 결합은 스핀 $\vec{\sigma}$에 대한 spin-Rashba coupling
$$ \alpha\vec{k}\times\vec{\sigma}\cdot\hat{z} $$
과 비슷한 형태여서 orbital Rashba coupling이라고 부를 수 있는데, ORC에 대한 eigenstate는 각운동량 $\vec{L}$이 $\pm\hat{z}\times\vec{k}$ 방향으로 정렬된 상태를 나타내므로 ORC가 Hamiltonian에 존재하는 시스템에서는 SOC가 없더라도 궤도 각운동량 $\vec{L}$이 각각의 crystal momentum(결정 운동량) $\vec{k}$에 대해 윤한 값을 가지게 되어 기존 상식에 반하는 결과를만들어 낸다.
국내 연구진은 더불어 강한 spin-Rashba coupling의 주요 원인으로 ORC를 들었는데, spin-Rashba coupling $(\vec{L}\cdot\vec{S})$이 강해 스핀 $\vec{S}$가 $\pm\vec{L}$ 방향으로 정렬하려는 경향성을 가진 시스템에서 ORC에 의해 $\vec{L}$이 $\pm \hat{z}\times\vec{k}$ 방향으로 정렬되면 결과적으로 스핀 $\vec{S}$가 $\pm \hat{z}\times\vec{k}$ 방향으로 정렬되어, spin-Rashba coupling
$\alpha\vec{k}\times\vec{\sigma}\cdot\hat{z}$을 만들어낸다는 내용이다.
위의 ORC에 대한 메커니즘이 OHE를 만들어낼 수도 있다는 아이디어까지 도달 할 수 있다.
II. 결정장에 의한 궤도 각운동량 억제를 극복하는 원리
그러면 과연, 어떻게 결정장에 의한 궤도 각운동량 억제에도 불구하고 궤도 각운동량을 가진 전자 상태가 구현될 수 있는 것일까?
이에 대한 이해를 반전대칭성이 깨진 물질의 평형 상태와 반전대칭성이 살아 있는 물질에 외부 전기장이 걸려서 형성된 동적 평형 상태, 이렇게 두 가지 측면에서 살펴보자.
A. 반전대칭성이 깨진 물질에서 궤도 각운동량 생성
반전대칭성은 두가지가 존재한다.
Time reversal symmetry
Space inversion symmetry
우선 TRS가 존재하는 경우를 보면, 평형 상태에서는 OAM은 0이어야 한다. 하지만 각 crystal momentum 별로 OAM을 가질 가능성은 TRS를 위반하지 않는다.
예를 들어 $+\vec{k}$인 eigenstate가 OAM $+\vec{L}$을 가지고 $-\vec{k}$인 eigenstate가 OAM $-\vec{L}$을 가지는 것은 TRS를 위반하지 않는다.
그런데 TRS에 더해 SIS가 존재하면, space inversion에 대해 $+\vec{k}$→$-\vec{k}$ 이고, $+\vec{L}$→+$+\vec{L}$이기 때문에, $\vec{k}$, $\vec{L}$에 1승인 항은 Hamiltonian에 존재할 수 없다.
따라서 위의 항들이 Hamiltonian에 존재하기 위해서는 SIS가 깨져 있어야 한다.
B. 공간 반전 대칭성이 있는 물질에서 궤도 홀 전류 생성
For spin,
Space inversion symmetry O = Rashba-Edelstein effect
Space inversion symmetry X = Intrinsic spin Hall effect
스핀에 대한 이 현상을 OAM으로 확장하면(단, 여기서 SAM과 OAM이 비슷한 성질을 가지는 것을 가정한다) 공간 반전 대칭성이 있어 Rashba-Edelstein effect가 0인 물질에 외부 전기장을 걸면 orbital current가 생길 수 있다는 것을 기대할 수 있다.
이런 기대가 실제로 어떻게 구현 될 수 있을까?
공간 반전 대칭성이 있는 물질에 걸린 외부 전기장 $\vec{E}{ex}$가 공간 반전 대칭성이 깨진 물질에 걸려 있는 내부의 유효 전기장 $\vec{E}{in}$과 비슷한 역할을 할 수 있다고 가정하자.
내부 유효 전기장 $\vec{E}_{in}$이 있으면, 이 물질의 Hamiltonian에 orbital-Rashba coupling
$$ -\alpha\vec{k}\times\vec{L}\cdot\vec{E}_{in} $$
이 존재하게 되고, 이로 인해 각 $\vec{k}$에 대한 고유 상태 파동함수는 $\vec{E}{in}\times\vec{k}$ 방향으로 궤도 각운동량 기대값을 가지게 된다. 이 결과를 반전대칭성이 있는 물질에 외부 전기장 $\vec{E}{ex}$를 걸어 형성된 동적 평형 상태에 대해 맹목적으로 확장하면 결정 운동량 $\vec{k}$를 가진 동적 평형 상태에 대한 궤도 각운동량 기대 값이 $\vec{E}_{ex}\times\vec{k}$ 방향의 유한한 값이 될 것으로 기대할 수 있다.
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